Digite no Terminal:
ln -s ~/Documents ~/Dropbox/Documents
Você criará uma pasta Documents no Dropbox que apontará para a pasta Documents “real”. Sem dobrar o uso de armazenamento e nem alterar o comportamento dos Apps que usam a pasta Documentos.
Para remover, basta apagar a “pasta” Documents que está no Dropbox. Na verdade, é apenas um link simbólico. A pasta original não será alterada.